Im dritten Anlauf gelang der Sowjetunion am 02.04.1963 der Start einer ihrer neuen Mondsonden des Typs E-​6 . Diese auch als ALS (Abk. von russ. Автоматическая Лунная Cтанция, svw. automatische Mondstation) bezeichneten Sonden sollten den Mond anfliegen, einen gezielten Abstieg unternehmen und eine etwa 100 kg schwere Landekapsel ausstoßen, die den Aufprall überstehen konnte. Ziel war es, erstmals Meßdaten und vor allem Panoramabilder von der Mondoberfläche zur Erde übermitteln. Zum Start der relativ schweren Sonden kam die schubstarke vierstufige Molnija 8K78 Rakete zum Einsatz. Waren die ersten Luna Sonden noch im Direktstartverfahren zum Mond gestartet worden, war das bei den schwereren E-​6  nicht mehr möglich. Die Molnija beförderte daher zunächst die Viertstufe mit der Sonde auf eine Parkbahn um die Erde, aus der dann der Abflug zum Mond erfolgte. Ein Verfahren, das erstmals für die sowjetischen Planetensonden eingesetzt worden war. Aus verschiedensten Gründen hatte in der Vergangenheit aber immer wieder Block-​L, die Endstufe der Rakete, versagt. Doch diesmal gelang das Manöver und Luna 4, so die offizielle Bezeichnung der Sonde, bewegte sich mit Kurs auf den Mond. Kaum hatten die ersten Bahnvermessungen diesen Erfolg bestätigt, meldete die sowjetische Nachrichtenagentur TASS den Start einer Sonde, die „den Mond in dreieinhalb Tagen erreichen“ würde. Ein Hinweis auf die geplante Landung auf dem Mond fand sich in dem Kommuniqué sicherheitshalber nicht. Die Begeisterung über den geglückten Start wandelte sich bei den sowjetischen Experten dann auch schon bald in Enttäuschung. Denn Luna 4 passierte den Mond am 06.04.1963 in weniger als 8.500 km (teilweise werden 8.366 km genannt) Entfernung und schwenkte danach in eine sogenannte baryzentrische Umlaufbahn um die Erde ein. Das für den 03.04.1963 geplante Bahnkorrekturmanöver hatte nicht inittiert werden können. Die Ursachen für den Fehlschlag waren zunächst nicht erkennbar. Bei der Suche konzentrierte man sich aber schon bald auf das Astronavigationssystem. Tatsächlich fanden sich in dem System so viele Mängel, daß ganze Baugruppen neu konzipiert werden mußten. Diese Arbeiten verzögerten das Projekt zwar um fast ein Jahr, legten aber letztendlich die Grundlagen für den späteren Erfolg. Der Flug von Luna 4 war nicht nur mittels der 32 m Parabolantenne in Simferopol auf der Krim verfolgt worden. Auch das 76 m Radioteleskop in Jodrell Bank (Großbritannien) und eine 45 m Antenne des Naval Research Labs in Maryland (im Auftrag der National Security Agency) hatten die Signale der Sonde aufgefangen und ihren Flug verfolgt. Den westlichen Beobachtern blieb der Fehlschlag also nicht verborgen, obwohl die Sowjetunion und andere „befreundete“ Nationen den „Erfolg“ u.a. mit Sondermarken der Post würdigten.