Nach nur zwei unbemannten Vorversuchen hatten die NASA Verantwortlichen die Freigabe für eine bemannte Gemini Mission bereits beim dritten Start erteilt. Das entsprach den früheren Planungen, nur daß man mittlerweile etwa vier Monate hinter dem ursprünglichen Zeitplan lag. Es war genau diese Verspätung, die es der Sowjetunion erlaubte, der NASA nicht nur mit dem ersten mehrsitzigen Raumschiff zuvorzukommen, sondern auch noch das erste Außenbordmanöver der Raumfahrtgeschichte zu demonstrieren. Doch für Gemini III war ohnehin nur ein eher konservatives Erprobungsprogramm geplant. Nur drei Erdorbits waren vorgesehen, wobei die Funktion der Bordsysteme verifiziert und das OAMS (Orbit Attitude and Maneuvering System) Triebwerkssystem erprobt werden sollte. Auch wenn die Gemini Crews dem Raumschiff mehr zutrauten, blieb NASA Administrator James E. Webb bei seiner Entscheidung. Und dies auch, nachdem die Sowjetunion mit den beiden Woschod Flügen einige der zentralen Punkte des Gemini-​Programms öffentlichkeitswirksam vorweggenommen hatte. Doch Webb ließ sich davon nicht unter Druck setzen und führte das Gemini Programm konsequent fort (und letztlich auch zum Erfolg). Am frühen Morgen des 23.03.1965 begann so der Countdown für die Mission Gemini GT-​3 . Dieser verlief nahezu reibungslos und so hob die Titan-​II GLV um 14:24 UTC mit der Kapsel beinahe pünktlich von LC-​19  auf Cape Canaveral ab. Die Crew bestand aus dem Mercury erfahrenen Kommandanten Virgil Grissom und dem Raumfahrt-​Neuling John Young als Pilot. Grissom, der seine Mercury Kapsel nach der Landung verloren hatte, als sie voll Wasser lief und sank, bewies bei der Namensgebung seiner Gemini Kapsel einen Humor, den die NASA nicht teilte. Nach dem damals populären Musical „The Unsinkable Molly Brown“ taufte er Gemini III auf den Namen „Molly Brown“. Als NASA Offizielle den Namen als zu wenig seriös kritisierten, schlug er prompt „Titanic“ vor. Grissoms erste Wahl hatte dann doch Bestand, allerdings blieben alle folgenden Gemini Kapseln in der Konsequenz namenlos. Gemini III erreichte problemlos ihren Orbit, wobei das OAMS Triebwerkssystem erstmals eingesetzt wurde. Nun konnte sich die Crew den wenigen wissenschaftlichen Experimenten widmen. Grissom, der ein Experiment zur Befruchtung von Seeigel-​Eiern aktivieren wollte, brach dabei den entscheidenden Hebel ab und ruinierte so die Versuchseinrichtung. Young war mit seiner Apparatur zur Untersuchung der Auswirkungen kosmischer Strahlung auf weiße Blutkörperchen erfolgreicher. Allerdings ergab die spätere Auswertung des Versuchs kein klares Ergebnis. Eigentlich sollten Grissom und Young während ihres Fluges auch die neuentwickelte dehydrierte Weltraumnahrung erproben. Stattdessen holte Young zum Entsetzen der Flugleitung plötzlich ein Sandwich hervor und Grissom nahm einige herzhafte Bissen davon. Wie eine spätere „Untersuchung“ ergab, hatte ihr Kollege Walter Schirra das Sandwich im damals populären „Wolfie’s Restaurant and Sandwich Shop“ in Cocoa Beach gekauft und es an Young weitergegeben, dem es gelang, es an Bord zu schmuggeln. Der skurile Protest gegen die schon mehrfach kritisierte Astronautennahrung war gelungen, allerdings führten die nun in der Kabine schwebenden Krümel der Crew vor Augen, warum auch zukünftig nicht mit crossen Backwaren auf Raumflügen zu rechnen war. Mehrere Zündungen des OAMS Triebwerkssystems verringerten das Bahnperigäum von Gemini III schließlich auf 83 km. Damit war eine rasche Landung auch gewährleistet, wenn die Bremstriebwerke versagt hätten. Eine zuvor festgestellte beständige Drift des Raumschiffs war auf ein Leck an einem der Triebwerke zurückgeführt, jedoch als unkritisch eingestuft, worden. Tatsächlich funktionierten die Triebwerke auch beim Retromanöver planmäßig. Während des Abstiegs aktivierte Young noch ein letztes Experiment. Aus einer Vorrichtung konnte Wasser in das ionisierte Plasma gespritzt werden, das die Kapsel beim Wiedereintritt umgab. In dieser Phase unterbindet das Plasma jedweden Funkkontakt (Black out). Der Versuch verlief zwar ermutigend, allerdings ist das Problem bis heute nicht wirklich gelöst. Beim Abstieg ergab die Bahnverfolgung, daß Gemini erheblich vom Kurs abgekommen war. Grissom versuchte zwar, korrigierend einzugreifen, hatte damit aber wenig Erfolg. So wasserte Gemini III am 23.03.1965 um 19:17 UTC nach nur knapp 4:53 h schließlich 84 km vom berechneten Zielpunkt entfernt im Atlantik. Bis Hubschrauber vom 110 km entfernt vor Grand Turk in Position gegangenen Flugzeugträger USS „Intrepid“ zur Stelle sein konnten, würde einige Zeit vergehen. Und eigentlich sollte die Gemini Kapsel mitsamt den beiden Astronauten direkt von der „Intrepid“ an Bord gehievt werden. In der engen auf den Wellen tanzenden Kapsel litten Grissom und Young aber an aufkommender Seekrankheit und entschieden daher nur noch abzuwarten, bis ein Pararescue-​Team aus einer HC-​54D „Rescuemaster“ abgesprungen war und einen Schwimmkragen an der Kapsel angebracht hatte. Tatsächlich hätte auch ein Hubschrauber rasch zur Stelle sein können und sie bergen. Denn die Wasserung war nicht einmal 20 km vom US Coast Guard Kutter „Diligence“ entfernt erfolgt, dessen Sikorsky HH-​54 A „Seaguard“ Hubschrauber mit einer hoch motivierten und bestens für Rettungsoperationen trainierten Crew in Bereitschaft stand. Doch der Coast Guard waren in dem Szenario nur sekundäre Aufgaben zugedacht. Die mit der US Navy getroffene Regelung sah vor, daß die USCG Hubschrauber erst starten sollten, nachdem die größeren Sikorsky SH-​3 A „Sea King“ der Navy in der Luft waren. Tatsächlich unterließ es die Führung des US Navy Verbandes, die Coast Guard über den bereits erfolgten Start ihrer Hubschrauber zu informieren. Da diese etwa eine halbe Stunde bis zur Ankunft an der Landestelle benötigen würden, wollte man offenbar die als Konkurrenz empfundene Coast Guard aus dem Spiel halten. Als man auf der „Diligence“ aus dem Funkverkehr entnehmen konnte, daß die Hubschrauber bereits auf dem Weg waren, ließ man den eigenen „Seaguard“ ebenfalls aufsteigen. Und der traf zeitgleich mit der „Rescuemaster“ Maschine ein. Da einer der beiden Pararescue Schwimmer (derjenige mit dem Schwimmkragen für die Kapsel) fast anderthalb Kilometer von der Kapsel entfernt abgesetzt worden war, wollte die „Seaguard“ Crew diesen aufnehmen und zur Kapsel fliegen. Doch da traf über Funk der unmißverständliche Befehl ein, sich aus dem Seegebiet zurückzuziehen. Statt trockenen Fußes in den Bergungskorb des Coast Guard Hubschraubers zu wechseln und zum nächsten geeigneten Schiff geflogen zu werden (worum Kommandant Grissom gebeten hatte), mußten sich die beiden Astronauten, nach einem 30-​minütigen Tanz auf den Wellen seekrank, in ihren Raumanzügen schwimmend von der US Navy bergen und zur „Intrepid“ fliegen lassen, wo sie 72 min nach der Wasserung endlich eintrafen. Einige Zeit später wurde auch die Kapsel an Deck des Flugzeugträgers gehievt.
Trotz der weit spektakuläreren sowjetischen Woschod 2 Mission wenige Tage zuvor war die NASA nach diesem Flug mehr denn je optimistisch, gut im „Wettlauf zum Mond“ zu liegen. Und letztlich bedeutete dieser 23.03.1965 auch wirklich den Auftakt zu einer beeindruckenden Serie amerikanischer Raumfahrterfolge. Die USA hatten unmerklich begonnen, die Führungsrolle in der Raumfahrt zu übernehmen.