Als dritte Sonde des Programms startete am 05.02.1967 von Cape Canaveral mit einer Atlas-SLV3 Agena-D Lunar Orbiter 3 zum Mond. Zwei Tage zuvor hatte man den Startversuch wegen Problemen mit der Stromversorgung an
LC-13 abbrechen müssen. Auch am 05.02.1967 mußten zahllose Probleme gelöst werden, bevor die Rakete tatsächlich abheben und die
Agena-D mit der Nutzlast auf eine Parkbahn befördern konnte. Nach dem Abflug von der Erde und einem Kurskorrekturmanöver am nächsten Tag erreichte die Sonde am 08.02.1967 den Mond und schwenkte dort nach einem Bremsmanöver in eine Umlaufbahn ein. Im Anschluß an ein Bahnkorrekturmanöver am 12.02.1967 begann Lunar Orbiter 3 mit der fotografischen Erkundung der Mondoberfläche. Insgesamt wurden 211 Bilder (von geplanten 212) angefertigt, wobei jede Aufnahme einmal mit Weitwinkel– und einmal mit Teleoptik erfolgte. Somit ergab sich eine Gesamtzahl von 422 Fotos. Am 04.03.1967 brannte der Antriebsmotor für den Filmtransport, dessen erratisches Verhalten schon zur Entscheidung geführt hatte, vorzeitig mit dem Scannen und Übertragen der Bilder zu beginnen, schließlich durch. 72 der 211 Aufnahmen konnten somit nicht mehr übertragen werden (es gibt auch diverse andere Angaben zur Zahl der angefertigten und übertragenen Aufnahmen). Die Qualität der übermittelten Aufnahmen war teils eher mäßig. Andererseits waren einige der Aufnahmen aber auch von wirklich herausragender Qualität und entschädigten für die anderen. Die großen Qualitätsunterschiede erklärten sich daraus, daß erstmals die Aufnahmeparameter über einen weiteren Bereich variiert worden waren.
Neben dem Fotoprogramm liefen noch die üblichen Strahlungsmessungen sowie Untersuchungen zur Mikrometeorienhäufigkeit und zum Gravitationsfeld des Mondes. Von den zwölf zur Erkundung vorgesehenen Apollo-Landeplätzen konnten sechs wie vorgesehen aufgenommen werden. Bei den anderen gelang das mit dem Notprogramm immerhin teilweise. Das traf auch auf 29 der 31 sekundären Zielgebiete zu. Trotz des Verlusts eines Teils der Bilder trug die Mission erheblich zum späteren Erfolg des Apollo-Programms bei.
